天宝十五年（756），唐玄宗逃到四川。同年，太子李亨在灵武登基，即唐肃宗，改年号为至德。也是在这一年，唐肃宗的弟弟永王李磷以平定叛乱为口号，领军顺江东下。路过九江时，永王三次派人邀请李白人幕府效力。李白想利用这个机会实现政治理想，便欣然接受邀请，哪知紧随而来的却是不幸。永王与唐肃宗产生矛盾，进而演变成内战，永王兵败被杀。李白也受到牵连，被捕人狱。这时李白不过经历了一个多月的幕府生活。深陷牢狱的他多次上书辩解，夫人宗氏也为他多方求助，虽然暂时获释，但时间不长，李白又因为“从磷附逆”再度被抓，流放夜郎（今贵州桐梓）。
至德二年（757）冬，李白从浔阳顺长江而上。报国无门反而获罪，李白心中的悲苦可谓说不清、道不尽。李白在流放路上苦撑了一年多，于唐肃宗乾元二年（759）春到达重庆奉节。这时，朝廷因逢旱年而大赦天下，李白也被赦免，他喜出望外，急忙乘船东归。
李白东归后，在宣城、金陵等地游历。这时，他已经明白自己的人生理想是不太可能实现了，但他仍一如既往地关注着时局的变化。上元二年（761）秋，大将李光弼领兵出征，当时李白已经六十一岁了，却仍然要参军作战，后来因为年老体衰，才不得不放弃。这真是“天夺壮士心，长吁别吴京”。
宝应元年（762），李白投靠了安徽当涂县令李阳冰。同年冬，李白在贫病交加中离开了人世，终年六十二岁。他临死前曾作一首绝命诗《临路歌》，把自己比作展翅大鹏，这只大鹏虽中途断翅，但诗人自信其荡起的余风亦足以万古流芳。他还托付李阳冰整理自己的作品并作序言。同年，唐玄宗、唐肃宗接连死去，即位的唐代宗下诏任命李白为左拾遗。可惜此时李白已离开人世。
李自在人生的最后岁月里，穷困潦倒，晚景凄凉。想做官报效朝廷却遭流放，这是他一生中最难承受的磨难。李白曾经在流放的途中说：“平生不下泪，于此泣无穷。”然而磨难并没有消磨掉他的风发意气。这一时期，他的五言长诗创作达到了顶峰，不仅篇制宏大，而且气势非凡，主题有彰显军威的，有鸣冤喊屈的，有请命上书的，还有抒发羁旅之思的，篇篇都如雷霆闪电，是诗歌史上的一大胜景。而他这时所作的七绝更是达到了出神入化的境地，不但奇逸俊爽不输从前，还多了几分淡然。
李白死后最初葬在了当涂县龙山。元和十二年（817），也就是他去世五十五年后，其生前好友范伦的后人范传正前往宣州寻访李白的后代，找到了李白的两个孙女。从她们口中，范传正得知，李白生前最喜欢的是南朝齐代大诗人谢胱常去的青山，而李白的后人也希望能完成他的遗愿。于是，范传正出资将李白的墓由龙山东麓迁至青山之阳，实现了李白生前所愿。龙山、青山都位于淮南，但具体在哪里，至今还有争议。范传正亲笔书写了《唐左拾遗翰林学士李公新墓碑并序》，还重新收集了李白的遗稿，编成作品集。可惜的是，范传正编的文集和魏万编的《李翰林集》、李阳冰编的《草堂集》都已经失传了。
李白的作品流传至今的有诗九百多首，文六十余篇。他的诗歌充满盛唐的时代气息。他的一生，始终都在以率真的心态、如火的激情歌颂着大唐盛世，不管时代怎样改变，他都能够满怀一腔热血去拥抱这个世界，追求理想，享受生命，把握一切美好的事物，把握现实但又不仅仅停留在现实中，始终意气风发地去实现生命本来的价值。如果说盛唐诗风的主要特征是理想主义色彩浓郁，那么李白就是以更加斑斓的理想之诗走在了时代的最前列。
此外，李白的诗歌还常常在豪放中流露出孩子般的情趣。他对大自然有着强烈的感受，擅长在描写自然景物时融入自己的感情，因而他笔下的自然景物都具有强烈的理想化气息。
明代文学家王世贞曾在《艺苑卮言》中评价李白的作品“以气为主，以自然为宗”。确实如此，在诗歌创作的过程中，诗人的感情常常自然而然地喷涌出来，像流水一泻千里，其中蕴涵着巨大的能量。李白的诗歌更是如此。在诗体的选择上，李白很少运用限制颇多的律诗，而更喜欢以乐府体为主的古诗，特别是七言歌行体。
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