1917年秋，陶行知回国了。应南京高等师范学校之聘，任教育学教员，先后主讲《教育学》、《教育行政》、《教育统计》等课程。
南京高等师范学校前身可追溯到258年的三国时期，吴主孙休诏立五经博士创立学校。公元505年，梁朝诏开五馆。1381年，明朝建国学。1902年，清朝张文襄创建三江师范。1915年9月，南京高等师范学校举行开校式，江易园为校长。1918年，郭秉文代理校长职务，陶行知代理教务主任。
陶行知到南京高师后，首先引导学生在课余之时，对南京城乡进行教育调查，指导学生进行教育研究。寒暑假期问指导学生将各省、市、县、乡、镇的教育状况作出分析，提出办法以作为改进地方教育的参考。通过总结调研后，写成了《南京教育团》、《市乡教育分治与南京教育》、《试验主义之教育方法》等文章在报刊上发表。由于陶行知办事认真，要求严格，学生称呼他为“老虎教务长”。
1918年5月，陶行知任南京高等师范教育专修科主任，并以南京高等师范学校教育研究会指导员名义演讲《教育研究法》，阐述人才教育与普通教育之相互关系；“英才俊质，虽恃先天之秉赋，亦赖经验之陶冶，故必有完美之人才教育，始能产生正当之国民领袖。”并提出“人师之责，不在教学生，而在教学生学。”11月，陶行知发表《生利主义之职业教育》，阐述职业教育应以生利为目的：养成“生利主义之职业学生”，“则国家造就一生利人物，即得一生利人物之用。将见国无游民，民无废才，群需可济，个性可舒；然后辅以相当分利之法，则富可均而民自足矣。”
是年，陶行知在安徽省立第一师范学校和省立第一女子师范学校师生作《师范生应有之观念》与《以科学之方新教育之事》之演讲，并发表《智育大纲》。
1919年初，陶行知与刘伯明等组织南京学界联合会。发起组织新教育共进社应该社《新教育》月刊编辑。发表《试验主义与新教育》，批判传统的“依赖天工”、“沿袭阵法”、“率任己意”、“仪型他国”、“偶尔尝试”五旧传统教育。提倡创新之精神进行教育试验，以“塞陈旧之道”，“开常新之源”。应蒋梦麟之邀，撰写《教学合一》，文本中，批判了“教学分离”、“重教太过”的流弊。阐述“先生的责任不在教，而在教学，而在教学生学”；“教的法子必须根据学的法子”；“先生须一面教一面学”。不能“年年照样画葫芦”，要“教学合一”，不断“研究新的学问，求新的进步”。“学术发达，大半靠着这教学相长的精神。”同年4月，陶行知发表《第一流的教育家》指出三种常见的教育家为：“一、政客的教育家，他只会运动、把持、说官话；二、书生的教育家，他只会读书、做文章；三、经验的教育家，他只会盲行、盲动、闷起头来，办……办……。”提出第一流的教育家应该：“一、敢探未发明的新理。不怕辛苦，不怕疲倦，不怕障碍，不怕失败，一心要把那教育的奥妙新理一个个发现出来。二、敢入未开化的边疆。放大胆量，大刀阔斧，做一个开辟边疆教育的先锋。”
是年5月，北京学生反帝活动的消息传到南京，南京高等师范学校与全市爱国师生热烈响应北京学生爱国运动，走向街头，散发传单。并决议组织“国耻纪念筹备会”。“国耻纪念大会”召开，陶行知、刘伯明、钟叔进等发表演讲，痛斥卖国贼与日本帝国主义，拒绝签订巴黎和约，要求取消“二十一条”卖国条约。会场群情激愤。会后举行爱国示威大游行，号召各界人民力争归还山东，要求惩办卖国贼，释放被捕学生。南京二十多所中等以上学校各选代表4人参加南京学界联合成立大会，宗旨是：“提倡服务社会，发挥爱国主义精神”，并通过会章，选举陶行知为会长。联合会成立后，社会影响很大，大力组织学生散发传单，进行露天演讲，号召南京各界人民坚决抵制日货。
为改革旧中国教育，陶行知将南京高等师范学校全部课程之“教授法”改为“教学法”。陶行知说他1917年秋天以来，看见国内学校里发生只管教、学生只管学的状况，就认定有改革的必要。他曾经在南京高等师范学校校务会议上为此辩论了三个小时，不能通过。他也因此不接受教育专修科主任的名义。继而“五四”事起，南京高等师范学校同事无瑕坚持，陶行知就把全部课程中文教授法，一律改为教学法。陶行知说：“这是实现教学合一的起源。”
后来，南京高等师范学校烤火不慎部分校舍被毁。陶行知所著《中国教育哲学与新教育》博士论文亦被毁，致使陶行知后来未能获取美国哥伦比亚大学博士学位。
第二节暑期学校
从1920年起，至1922年，陶行知先后在南京高等师范学校、东南大学举办了三期暑期学校。1920年第一期，在南京高等师范学校利用该校教师及设备的优越条件，为全国教育行政人员及中小学教师1300多人讲习一个多月，盛极一时。对提高全国行政人员及中小学教师教学、科研及科学工作水平有极大的帮助。也是中国高等学校开办暑期学校之始。1921年，南京高等师范学校办理第二期暑期学校，因校舍不足，限止名额，仍收了一千人。这种暑期学校“很能适应社会的需要”。如各地高等师范学校都能办理暑期学校，选好培训人员来学习，必于中国教育大有裨益。1922年，南京高等师范学校与东南大学合办第三期暑期学校。自7月10日至8月6日止，授课四到六个星期不等，其学程共分七组：小学教职员组；童子军及体育专修组；中学组（各地选派的中学教职员）；中学文史地教员组；国语组；图书馆管理法组；高等教育组。七组科目共九十余种，特别演讲举行十八次。
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