第1章 波前控制基本理论
1.1 概述
Nikolay I. Zheludev与Yuri S. Kivshar于2012年*先提出了超构器件的概念[1]。超构器件是基于超构表面或超构材料所设计的功能性器件。与超构材料相同，超构表面也是一种由亚波长尺寸的单元组成的人造结构，可以将它看作二维的平面超构材料。传统的光学器件往往需要通过光在介质中传播的方式去积累相位，*终实现对光的波前操纵。而由亚波长结构组成的超构表面不仅可以在亚波长尺寸的范围内实现对光的相位、偏振和振幅的操控，通过对超构表面的合理设计，甚至还可以调控光子角动量、非线性、量子时空纠缠等特性[2，3]。这极大地丰富了控制电磁波的方法，并带来许多传统光学器件所无法实现的功能。随着纳米加工技术的进步，人们已经利用多种加工技术成功制造出各种类型的超构表面，而对其新型功能的探索也正在进行之中。
为了系统地阐述超构器件这一新兴概念，*先需要介绍与超构器件有关的基础理论。本章以斯涅尔(Snell)定律为起点，旨在对各种类型超构表面的基本工作原理进行简述。
1.2 基本理论——广义斯涅尔定律
与衍射光栅效应类似，引入超构表面会在两种介质的交界面处产生空间上的相位分布不连续。应用费马原理[4，5]，或借助衍射光栅系统中波向量的动量守恒定律，*终可用以下广义公式表示光的反射和折射：
(1-1)
其中分别是入射光、反射光和透射光的波矢的分量，是相位梯度。由方程式(1-1)可知，通过对界面处光学谐振器的空间相位响应进行设计处理，可以使反射波和透射波在各自的半空间内任意重定向(图1.1)。一种原始的方法是利用纳米棒天线的色散进行相位调制。例如，可以通过改变纳米棒的长度，使单一波长的透射(或反射)光束的相位响应在0至π的范围内变化[4，6，7]，然而，为了实现对波前的完全控制，相移覆盖范围需要达到0至2π。因此，在过去的几年里，人们投入大量精力研究等离激元或介电纳米结构，以期提供全2π相位操纵的同时保持较高的效率。
本节的余下部分将介绍不同类型的超构表面的物理机理、工作优势和相应的局限性(表1.1)。
图1.1 由空间正(a)和负(b)相位梯度响应的散射体组成的超构表面沿界面提供了反向的有效波向量，因此反射波前和透射波前可以在各自的半空间内弯*成任意方向
表1.1 六种超构表面的*特性质
1.2.1 多谐振超构表面
两个相同长度的纳米棒以一定的角度连接在一起构成的V形天线，是**个被提出的可以实现0到2π相位变化的纳米结构。该等离激元天线支持两种谐振模式，如图1.2(a)所示，根据其电流分布可以分为对称和反对称模式[4，8]。当入射电场的偏振方向平行(垂直)于天线的对称轴时，就可以激发对称(反对称)模式。当入射波既不平行也不垂直于天线对称轴时，则可以同时激发两种谐振模式。两种固有模式混合的结果是散射介质中存在两个偏振状态[9]，一个与入射光偏振一致，为α-偏振；另外一个为(2β-α)-偏振，这是导致反射、折射异常的偏振成分。其中，β是天线的对称轴线和y轴之间的夹角，如图1.2(b)所示(V形天线的物理及其分析模型的详情可参考Capasso和其同事的工作[4，5])。通过正确选择角度大小，如β=45°和α=0°或者90°，配合改变天线的几何形状和方向，能够对交叉偏振的出射光(偏振角度为2β?α=90°或0°)进行有效的、大范围的相位和振幅调制(图1.2(b))。这种机制，在中红外波段*初由Yu等提出并证明[4]，后来Ni等也在近红外波(NIR)段实现了类似的功能[10]。然而，由于在这种机制中同时存在正常反射/折射和异常反射/折射，因此光操纵效率很低(图1.2(c))。此外，异常反射/折射光束对入射光具有不同的偏振性，也限制了它的应用。
图1.2 (a)V形天线支持对称和反对称两种谐振模式。对称模和反对称模分别由入射场沿?和?轴的分量激发。电流分布示意图用箭头表示，箭头表示电流方向，用较亮的颜色表示大电流[4]。(b)在中红外(左)和近红外(右)两种情况下，相邻的V形天线的散射幅值相同，相位梯度恒定，ΔΦ=π/4[10]。(c)同偏振的常规光束和交叉偏振的异常光束共存的V形超构表面反射和折射图。(d)近红外间隙等离激元体超构表面示意图[11]。内图显示了由金纳米棒-MgF2间隔层-金基底组成的基本结构单元。(e)使用不同臂长的H形天线来操纵相位响应的微波间隙等离激元超构表面的照片[12]。(f)以纳米棒为例的Pancharatnam-Berry相位超构表面示意图，其中相位响应仅由纳米棒相对于x轴的θ方向决定。(g)根据表面等效原理，通过合理设计满足边界条件的表面电流和磁流，可以在区域Ⅰ和区域Ⅱ内实现任意的场分布。(h)上图：惠更斯微波超构表面，由相同的电路板条组成；下图：在板的顶部和底部的铜迹线分别能够提供必要的电极化电流和磁极化电流[13]。(i)惠更斯超构表面由三个堆叠层组成，由等离激元(铝掺杂氧化锌)和介电(硅)材料构成其基本构件单元(左)[14]
1.2.2 间隙等离激元超构表面
1.2.2.1 基本原理
反射阵列超构表面以金属-绝缘体-金属结构为基本结构块，可以通过在金属天线阵列下添加介质间隔层和金属基底来构建阵列。薄介质层允许顶部天线阵列和金属基底之间进行强近场耦合，从而实现2π相位调制。由于金属天线和金属基底上的感应电流是反向平行的，因此在介质层内部会产生强磁场，称为间隙表面等离激元模式[15，16]。图1.2(d)和(e)分别显示了在近红外和微波区域工作的纳米棒天线[11]和H形天线[12]的设计。只要改变天线的几何长度，就可以有效地调谐相位[16-20]。同时，由于不同单元结构的反射振幅基本恒定，因此在设计阶段可以只关注相位响应。受到金属基底的影响，该结构不会存在透射现象，因此异常反射模式的转换效率可达80%，此外，这种方法的优点是反射光相对于入射光保持了相同的偏振状态。
下面以图1.2(d)所示的梯度超构表面为例，展示间隙等离激元超构表面在波束操纵上的实际应用。
1.2.2.2 高效宽带异常反射梯度超构表面
本小节将介绍**个在850nm附近工作的梯度超构表面的设计、制造和表征，它可以将入射光重定向为具有相同偏振的单个异常反射光束。此外，这一梯度超构表面对异常反射模式的转换效率高达80%，工作带宽大于150nm。这一发现带来许多应用前景，例如抗反射涂层、光吸收器、偏振和光谱分束器以及高效表面等离激元耦合器等。
设计的结构示意图如图1.3(a)所示，左侧插图中显示了一个单元的结构。与之前的单层的V形天线设计不同(图1.2(a)和(b))[4，5]，该结构增加了一个130nm厚的Au基底，它会与上层的Au棒状天线耦合，间隔层为50nm厚的MgF2(ε=1.892)[21-25]。在这样的设计基础上，整个系统仍比工作波长λ=850nm薄很多，并且每个结构单元在横向维度上都在亚波长范围内，且保持不均匀性(沿x方向约λ/7)。与允许透射和反射的单层V形天线[4，5]相比，此处的结构单元只允许反射。此外，反射幅度在结构单元之间不会存在太大的变化(在理想的无损情况下，反射率为100%)，因此只需考虑它的反射相位延迟Φ。这再次与之前的系统形成鲜明对比，先前必须仔细调整每个天线的幅度和相位。当特定频率的y方向偏振光入射到系统上时，Au棒和Au基底都会感应出电流，并且二者感应电流的方向相反，从而在间隔层内产生强磁场。显然，这种磁共振是由结构的几何和材料参数共同决定的，其中每个Au棒的尺寸是*重要的参数[21，22]。通过改变天线长度L可以有效地调节每个单元结构的反射相位延迟Φ。这种超构表面可以克服V形天线的几个缺点，例如多模衍射、转换效率低、存在交叉偏振转换[4]等。这是因为：*先，金属基底杜绝了透射信号的存在(不论是正常模式还是异常模式)，因此只需要考虑反射信号；其次，正常反射模式也被显著抑制，因此从入射到异常反射模式的转换效率非常高。
图1.3 梯度超构表面的几何形状和工作机制。(a)设计样品的示意图，其中的晶胞(插图)由Au纳米棒(黄色)、MgF2间隔层(蓝色)、Au基底(黄色)组成。样品的超单元(supercell)(由虚线包围的区域)由10个单元结构组成，顶部Au纳米棒的长度(L)为40nm、40nm、106nm、106nm、128nm、128nm、150nm、150nm、260nm和260nm。其他参数固定为Lx=1200nm，Ly=300nm，L1=120nm，L2=300nm，d1=30nm，d2=50nm，d3=130nm，W=90nm。(b)在λ=850nm(见正文)的法向入射y偏振光照射下，由有限差分时域(FDTD)模拟的梯度超构表面的散射Ey场分布，虚线定义波前。(c)超单元内每个结构单元的反射相位，实线表示Φy(x)=Φ0+ξx(ξ=0.708k0)
如图1.3(a)所示，这一超构表面的超单元(supercell)由10个Au棒组成，它们的长度L变化区间是40～260nm。Au棒的厚度d1和宽度W分别固定为30nm和90nm。这里采用了一个粗略的近似来解释所构建的超构表面是如何工作的。如图?1.3(b)所示，此处构建五个小系统，每个小系统由确定类型的单元结构周期性阵列组成，波长λ=850nm的y方向偏振的光会沿法向入射到每个系统表面，采用有限差分时域(FDTD)仿真来计算五个小系统的反射场模式。随后将这些反射场模式拼接起来，以表示整个非均匀超构表面的反射场模式。由此获得的场模式略微不严谨，但足够阐明关键思想且直观。图?1.3(c)描绘了不同结构单元的相位延迟Φy，用于表示整个非均匀超构表面的Φy(x)轮廓。上标“y”表示入射偏振E∥?。由于每个结构单元具有不同的相位Φy，因此不同单元辐射的波之间发生干涉形成了由虚线定义的新波前。当Φy的梯度为常数时，即?Φy/?x=ξ(见图1.3(c))，很容易证明反射光束是一个携带平行波矢kxr=ξ的平面波，正是之前推导出的广义斯涅尔定律[4，5，10]。对于这个特定的设计，ξ=2π/Lx≈0.71k0，其中Lx=1200nm是超单元的长度，k0=2π/λ是λ=850nm处的波矢。广义斯涅尔定律预测，在被该超构表面反射后，垂直入射的光将被重定向以沿角度=arcsin(0.71)≈45°传播。扩展到入射角为的斜入射情况，反射光束的平行波矢为
(1-2)
从中可得反射角：
(1-3)
在这里，假设图1.3(c)中描绘的Φ(x)轮廓在倾斜入射情况下没有变化。我们可以注意到，来自超构表面的散射/反射场与入射场保持相同的偏振，这是该系统与V形天线相比存在的另一个重要特征[4]。式(1-3)表明，对于，存在一个临界角=arcsin(sin90°–ξ/k0)，当>时，反射光束将局限在超构表面的边界[12]。从物理学观点来看，异常反射光束的平行k向量大于自由空间波向量k0，因此垂直k分量是虚数，即反射光束从在自由空间传播的光波转化为表面波[12]。
基于上述设计理念所制作的系列样品的加工流程如下，*先在玻璃基板上有序地涂覆130nm厚的Au薄膜和50nm厚的MgF2薄膜，然后通过电子束光刻(EBL)技术在MgF2薄膜上图案化纳米棒阵列。为了提高Au膜与玻璃基板之间的附着力，*先利用溅射蒸发在基板上形成5nm厚的岛状Au膜，并采用电子束蒸发技术依次沉积125nm厚的Au膜和50nm厚的MgF2薄膜。5nm溅射镀Au膜可以增加玻璃基板上方的粗糙度，并提高后续镀膜的125nmAu膜与基板之间的附着力[26]。为了在EBL制造中定义沉积膜上方的Au纳米棒，此处使用了正抗蚀
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