第1章 青藏高原污染物科学考察研究的意义
工业革命以来，人类的工农业生产与交通运输等活动向大气排放了大量污染物质，已经对生态环境造成了严重的损害(Akimoto，2003)。大气污染物按其存在状态可分为两大类：一类是颗粒态污染物，另一类是气态污染物；从其化学组成角度来看，大气污染物主要包括黑碳(black carbon，BC)、硫酸盐、硝酸盐、重金属(Pb、Hg、Cd、Cr等)、持久性有机污染物(persistent organic pollutants，POPs)和臭氧等。由于这些污染物参与了大气循环过程，因此其负面影响不仅局限于城市或者局地尺度，而是区域和全球性问题。其中，重金属和POPs因其毒性而备受关注；黑碳在大气中具有较强的辐射强迫，对气候变暖具有显著作用；硝酸盐和铵盐等含氮物质的干湿沉降将极大地干预生态系统的结构和功能。
青藏高原素称地球的“第三极”，是“气-水-冰-生”多圈层体现*全，且相互作用*强烈的地区，也是全球气候环境变化的敏感地区(陈德亮等，2015；马耀明，2012；叶笃正，1979；Yao et al.，2012b)。青藏高原拥有独特的生态系统类型，其生态功能对保障我国乃至亚洲生态安全具有重要的屏障作用(孙鸿烈等，2012；姚檀栋等，2017)。青藏高原当地人类活动强度很低，自身排放污染物较少(樊杰等，2015)，仍然是地球上除南北极之外的*后一方净土。然而，青藏高原毗邻地区都是欧亚大陆人口密集、工农业迅速发展的国家。特别是20世纪中期以来，伴随着经济发展和人口增加，南亚有机碳(organic carbon，OC)、黑碳以及硫酸盐等气溶胶的排放出现了快速增长(Ramanathan et al.，2005)，使得该地区成为全球大气污染*为严重的区域之一。据世界卫生组织*新报告显示，全球空气污染*严重城市排名前20中，印度占10个，巴基斯坦占1个①。由于受到南亚季风和西风环流的影响，已有证据表明周边大气污染物可以通过长距离传输进入青藏高原，且这种影响有上升的趋势(Cong et al.，2013；Kaspari et al.，2011；Lüthi et al.，2015；Xu et al.，2009)。
跨境传输的污染物对青藏高原的环境(如大气、冰冻圈、生态系统)具有潜在的危害性(Zhang et al.，2014b)。特殊高寒环境下的青藏高原生态环境敏感且脆弱，跨境传输的污染物增加了青藏高原生态系统的不稳定性，加重了资源环境的压力。
青藏高原受到周边污染排放的影响已是毋庸置疑的事实。然而，现有研究大多局限于某个单一受体点位的观测数据，以及缺乏实际验证的模式模拟，所得结论往往是片面的，甚至存在极端错误的情况。例如，Kopacz等(2011)用GEOS-Chem模式得出的中国东部特别是四川盆地的黑碳能够影响到喜马拉雅山脉(珠穆朗玛峰地区)，认为其贡献甚至超过了南亚；而事实上中国东部全年均位于高原的下风向，污染物可能会影响到高原东缘，但不存在传输到青藏高原内陆的条件。出现上述错误的根本原因在于缺乏可靠观测以及对模型的实际验证。因此，迫切需要在高原以及周边污染物源区开展全面系统的野外观测，通过建立排放源区与受体区污染特征的对应关系以明确污染物的来源，确定不同来源区域的相对贡献以及空间上的影响范围。总之，目前存在的主要科学问题包括：青藏高原大气环境的本底状况如何？南亚大气污染物的源区特征是什么？喜马拉雅山脉两侧的大气环境存在哪些异同？
作为高原南部污染物的重要来源，南亚污染排放的*显著特点是污染程度大。南亚大气中含有全球浓度*高的黑碳、多环芳烃(PAHs)及POPs(Pozo et al.，2017)。目前关于大气污染化学组成的研究，主要集中在印度(Yadav et al.，2015)、尼泊尔(Yadav et al.，2017)和巴基斯坦(Jawad et al.，2014)的少数几个大城市及珠穆朗玛峰(以下简称“珠峰”)南坡的金字塔台站(Bonasoni et al.，2010)。这些工作受到采样条件的限制，采样大多是总悬浮颗粒物(TSP)，而对于主要来源于人类活动且环境危害*大、*易长距离传输的细粒子(PM2.5)还未涉及。对于来源解析而言，现有工作大多仅关注单一来源(如生物质燃烧)的排放贡献，而缺少工业排放、机动车、燃煤等其他来源的全面认识。虽然金字塔站已有多年(2006～2015年)的连续观测，获得了大气黑碳和臭氧等的季节特征(冬春季高，夏季低)，然而该站点已于2015年停止运行。卫星遥感监测(如MODIS)可以在一定程度上填补大气气溶胶地基观测的不足，但是对于具体化学组成的监测却无能为力，且卫星遥感的大气成分大多是柱浓度，难以精确对应到地表浓度。总之，南亚是青藏高原污染物的主要源区，但是污染物排放的源特征却模糊不清，且无论在时间尺度、空间覆盖面还是污染物的种类与组成上均有明显不足。因此，有必要就南亚潜在源区污染物的输入进行系统研究。只有明确了青藏高原环境中污染物排放源区的排放程度与排放特征，才能准确刻画污染物向青藏高原传输的过程与机制，为大尺度污染物运移模拟提供数据验证基础。
大气污染物是如何输入青藏高原的？其输入贡献和对高原气候环境有何影响？受复杂地形的影响，对于大气污染物跨境传输的过程和机制认识还很薄弱。除了大气污染物的源区特征外，这些污染物如何跨越周边山脉的阻挡而进入高原，其途径和机制仍然是一个亟待解决的关键问题。探索不同气候环境要素与污染分布之间的关系，是解释污染物传输机制的重要基础。在外部源区和高原内部的受体点之间，目前建立的关联主要基于季节尺度上的一致性，如高原数个站点(珠峰、纳木错和藏东南)的黑碳均在冬春季南亚大气棕色云爆发时段出现高值(Wan et al.，2015；Zhao et al.，2013b)，体现出和南亚观测结果相同的季节变化规律。在源区分析方面，已有的研究大多是基于气团反向轨迹(如HYSPLIT等)的时空发生频率统计上。根据反向气团轨迹的统计结果，高原南部非季风期受西风急流的控制，气团主要经过巴基斯坦、印度西北部和尼泊尔等地，而夏季受到南亚季风影响，气团主要来自印度东北部、孟加拉国等，由此推断出高原观测到的大气污染物来自上述地区。这些工作尽管提供了一些潜在源区的信息，但其中的不确定性较大，在定量评估其传输通量上尤为困难。
因此，在研究污染物跨境迁移机制的过程中，借助在线观测(黑碳仪、臭氧仪、太阳光度计等观测仪器)时间分辨率高的特点，实地观测和高分辨率区域模式相结合更为可行。同时颗粒物激光雷达与卫星遥感(CALIOP等)联用将提供高空垂直断面上立体式、多维度的污染物信息。总之，目前迫切需要将多种观测手段和模式模拟综合集成，不但涵盖大气环流的物理化学过程，还应结合大气污染物化学组成与指纹信息，以显著的污染物传输事件为突破口，*终给出全面、精确的污染物跨境传输过程及机理。
在前期定位观测和考察中，对本关键区的大气环境进行了大量前期工作，取得了坚实的研究基础。自2010 年起，与国际山地综合发展中心(ICIMOD)、尼泊尔加德满都大学等单位合作，并依托中国科学院高寒区地表过程与环境观测研究网络( 简称“高寒网”)，科考成员已逐步建立了涵盖尼泊尔、巴基斯坦和我国青藏高原关键区域、包含20 余个台站的大气污染物观测网络(Kang et al.，2019)。观测网络经过多年的运行，无论是城市站还是环境恶劣的背景站，项目组在人员培训、仪器维护、统一采样方法等方面积累了大量的经验。
“保护*后一方净土”不但是国家生态安全的长远战略问题，也是环境外交的紧迫现实问题。从国家外交层面看，为打好国家净土保卫战和掌握环境外交话语权，迫切需要厘清外源污染物的严重性，用科学事实驳斥西方某些媒体对青藏高原环境污染成因的不实指责。
习近平总书记在致中国科学院青藏高原综合科学考察研究队的贺信中，从推动青藏高原可持续发展、推进国家生态文明建设的总战略，提出青藏科考的核心目标是“揭示青藏高原环境变化机理，优化生态安全屏障体系”；从服务社会、造福人民的高度，提出青藏科考的实施战略，即“聚焦水、生态、人类活动，着力解决青藏高原资源环境承载力、灾害风险、绿色发展途径等方面的问题”。本专题在第二次青藏高原综合科学考察中的“人类活动与生存环境安全”任务下，瞄准国家环境安全的长远战略问题。紧密围绕习近平总书记提出的科考核心目标和实施战略，针对人类活动排放污染物、特别是南亚跨境传输对青藏高原的影响，通过南亚通道南端核心区喜马拉雅山脉两侧的同步对比观测，明晰污染物跨境传输的机理、规模和影响范围。为我国的环境外交谈判提供话语权和主动权，为青藏高原环境保护提供应对措施，为环境可持续发展提供科技支撑。
总之，从地球系统科学角度出发，研究人类活动排放污染物向青藏高原的输入机制、过程及其所产生的生态环境影响，是青藏高原地表多圈层( 大气圈- 水圈- 冰冻圈-土壤圈- 生物圈) 相互作用研究的纽带和关键环节。为全球变化和人类活动双重影响下的青藏高原生态环境可持续发展提出理论依据，不但具有重要的科学意义，也是国家发展战略的科技需求(康世昌等，2019)。
第2章 大气污染物的历史记录
近几十年来，利用多种环境介质如冰芯、沉积物、树轮、泥炭等恢复过去大气环境变化的历史已成为弥补大气污染物监测时间较短缺陷的有效手段，是全球环境变化研究的重要内容。其中，冰芯、湖泊沉积物等载体具有连续性好、分辨率高、定年准确、易于获得等优点而成为优良的环境研究介质。以青藏高原为主体的第三极地区远离人类聚集地和工农业活动密集区，作为横贯中、低纬度的特殊地理单元，其独特的地形特征以及发育的大量冰川和湖泊，为重建该地区大气污染物的历史变化提供了便利条件，成为在全球范围内研究大气污染物环境演化过程的*理想地区之一。
全球冰芯的研究开始于20世纪60年代，通过南极和格陵兰冰盖冰芯取得了举世瞩目的成果，对深刻认识地球气候变化具有划时代意义。中低纬度的山地冰川，由于距离人类活动区域较近，且降水(积累)量大，时间分辨率高，是研究区域-半球尺度气候环境的重要途径。湖泊沉积物的大气污染物记录与冰芯记录互为补充，进一步丰富和扩展大气污染物的历史变化序列。我国自20世纪80年代后期以来，在青藏高原北部、南部和中部，帕米尔高原和天山等地钻取冰芯，并通过其中的多种代用指标重建了过去万年至年际尺度的气候变化特征(Qin et al.，2000；Thompson et al.，1997)；同时对青藏高原湖泊沉积物开展了部分研究工作。90年代相继开展了环境污染物的重建，如多种重金属元素(李月芳等，2000；Kaspari et al.，2009)、硫酸盐(Zhao et al.，2011)、铵盐(Kang et al.，2002)等。近年来新的指标逐渐被引入历史记录研究中，如持久性有机污染物(Wang et al.，2008b)、生物质燃烧指示物左旋葡聚糖(levoglucosan)等(You et al.，2016，2017)。这些研究结果都表明第三极偏远地区大气污染物 (黑碳、重金属、POPs等)在20世纪中后期呈现逐步升高趋势。
2.1 黑碳历史变化
由于黑碳具有很强的稳定性，沉降到冰川和湖泊中得到累积与保存，因此可反演人类活动影响、气候环境变化的关系等。南亚和中亚地区化石燃料以及生物质燃烧产生的黑碳，对青藏高原地区环境产生重要影响(Ramanathan and Carmichael，2008；Xu et al.，2009)。
工业革命以来珠峰和各拉丹冬冰芯中BC浓度均呈显著上升趋势，1975～2000年的浓度约为1975年之前浓度的3倍(Kaspari et al.，2011；Matthew et al.，2016)［图2.1(a)］。珠穆朗玛峰地区冰芯中粉尘自19世纪60年代以来略有下降，雪冰中BC的辐射
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