第一章放射性物品安全运输基本知识
放射性物品运输活动是核能开发和核技术利用中不可缺少的重要环节。与核与辐射设施相比,放射性物品运输具有流动性的特点。本章简要介绍放射性物品安全运输安全的基本知识,包括放射性物品、放射性物品运输特点、放射性物品运输方式和放射性物品运输基本限值等。
1.1放射性物品
1.1.1放射性物品辐射特性征
放射性物品的基本特性是辐射特性。本节对运输活动较为频繁的放射源、乏燃料、新燃料、六氟化铀(UF6))、放射性废物等几类放射性物品的辐射特性特征进行简要介绍。
1.1.1.1放射源
放射源是核技术利用领域中涉及的最主要的放射性物品,广泛应用于医疗、工业、农业、地质勘探、科学研究等领域。据国家核安全局发布的20142年核安全年报统计,截至20142年12月,全国生产、销售、使用放射性同位素的单位有152101857家,在用放射源11896898262枚,其中Ⅰ类源1160310144枚,Ⅱ类源142181608枚,ⅢⅢ类源20151694枚,Ⅳ、Ⅴ类源9113274861枚。由于放射源用户多、在全国分布广泛、运输量大且频繁,每年放射源货包的运输量占放射性物品运输总量的90%以上。按照其辐射类型,放射源可分为:α放射源、β放射源、γ放射源和中子源。下面分别介绍这4种放射源的辐射特性。
(1))α放射源。辐射风险主要为内照射。射线种类:α射线。
α放射源主要用于烟雾报警器、静电消除器和放射性避雷器等的离子发生器等,卫星用核电池是强238Pu放射源。常用的α放射性核素有210Po、238Pu、239Pu、241Am、235U、238U。常用的α放射源活度通常在104~109Bq。α粒子的能量一般在4~8MeV,在空气中的射程为小于2.5~7.5cm,穿不透皮肤表面的角质层,故没有外照射危险。α放射性核素内照射风险大,在运输或使用过程中要特别注意保护α放射源的密封性能。一旦密封性能破坏或丧失,可能会形成气溶胶被人体吸入,且绝大多数α核素属于极毒或高毒核素,即使人体摄入量极少,也会造成严重的内照射和化学危害。
(2))β放射源。辐射风险主要为内照射和皮肤外照射。射线种类:β射线。
β放射源主要用作β活度测量和β能量响应时刻度的参数源,还可用作放射性测厚仪,皮肤科敷贴器和气相象色谱仪的电子捕集器等。常用的β放射性核素有3H、14C、85Kr、90Sr、90Y、147Pm等。β射线的穿透能力比同样能量的α粒子约强100倍,能量超过70keV的β粒子穿透皮肤表层,产生皮肤外照射。常用的β放射源的β粒子能量均大于70keV,故除了应考虑内照射外,还应考虑皮肤外照射的防护。
(3))γ放射源。辐射风险主要为外照射。射线种类:γ射线和X射线。
γ放射源是使用最多的放射源,广泛用于工业、农业、医疗和科研等各方面。最常用的γ放射性核素为60Co、137Cs、192Ir等。不同用途的γ放射源活度差距很大。工业γ辐照装置多以钴源作为辐射源,活度很高,单根60Co棒的活度在1万Ci左右,属于Ⅰ类放射源;工业无损探伤和人体腔内治疗用γ放射源活度较高;核仪表用源活度较低。γ射线的贯穿能力很强,应主要防止人员受到外照射。γ放射源一般以钢、铅、贫铀或混凝土作为屏蔽材料。表1.1列出了常用γ放射源的主要用途和活度。
表1.1常用γ放射源的主要用途和活度
(4)中子源:辐射风险主要为外照射。射线类型:中子和γ射线。
通过利用α粒子与轻元素(如铍))的(α,n))反应或高能γ射线与铍或氚的(γ,n))反应,可制成具有不同能谱的中子源。中子源广泛用于地质勘探、活化分析、辐射育种、湿度测量和科学研究等领域。常用的中子源有241Am-Be中子源、226Ra-Be中子源、210Po-Be中子源、238Pu-Be中子源和252Cf中子源等。表1.2列出了常用中子源的辐射特性。
表1.2常用中子源的辐射特性
b.252Cf的比活度为1.97E+13Bq/g(532Ci/g)),252Cf的中子产额为2.3E+13中子(s g),表中数据由此推算。
中子的贯穿能力很强,使用中子源时应着重对外照射的进行防护。一般用石蜡、聚乙烯等含氢材料较多的物质,将快中子慢化,然后用吸收截面大的物质(如锂、硼等))吸收慢中子。由于中子源常发射γ射线,因此在屏蔽中子的同时还应注意对γ射线的屏蔽。
1.1.1.2乏燃料
乏燃料是指经反应堆燃烧过的且不再在本堆继续使用的核燃料。乏燃料属于高放射性物品,具有辐射强、发热量大、毒性大、核素的半衰期长,而且存在核临界风险等特征,给其运输带来了包容、屏蔽、散热、防核临界等复杂问题,因而在运输过程中一定要确保其安全,以免对环境和人类造成危害。
(1)强辐射:刚从反应堆卸出的乏燃料组件放射性活度很高,辐射很强,因此必须经过一段时间的冷却,使其放射性活度衰减到一定程度,才允许装卸和运输。乏燃料放射性核素的组成与核燃料的种类、燃耗深度以及冷却时间等因素密切相关。总体而言,乏燃料中除了残留的易裂变核素外,主要生成三大类人工放射性核素,即裂变产物、锕系产物和活化产物。
裂变产物除少部分是稳定的以外,大多具有极强的β/γ放射性。其中裂变产额较大且半衰期较长,在经过长时间冷却后,还存在于乏燃料中的核素主要有:3H、85Kr、90Sr、95Zr、106Ru、129I、134Cs、137Cs、144Pr、151Sm、154Eu等。
锕系产物由铀同位素中子俘获反应(有时伴随衰变))而生成,其中最重要的是以239Pu为主的钚同位素,其他锕系产物有镎、镅、锔等。锕系产物具有α/γ或β/γ放射性,且半衰期较长,并伴有一定的中子发射率。
活化产物是元件包壳和燃料组件的结构材料在反应堆中轻中子活化生成,具有相当强的放射性,以β/γ放射性为主。活化产物的活度取决于材料成分、中子通量、辐照时间与冷却时间。不同类型燃料组件的元件包壳和结构材料的活化产物的放射性活度相差很大。铝合金活化后的主要放射性核素为59Fe和65Zn;不锈钢为60Co和51Cr;锆合金为95Zr、59Fe、60Co和51Cr。
乏燃料中的中子主要由重核242Cm、244Cm、238Pu和240Pu的自发裂变及其衰变产生的α粒子与轻核的(α,n))反应产生。燃耗越深,重核越多,中子贡献越大。
因此,乏燃料本身会发出极强的α、β、γ等射线和中子,在运输过程中需要靠容器中很厚的铅、不锈钢或球墨铸铁等材料来阻挡各种射线(特别是γ射线))。对中子的防护则考虑用含慢化剂(如氢、碳))和吸收剂(如硼、镉))较多的材料,如木材、有机树脂材料和含硼合金等。表1.3和表1.4分别列出了典型轻水堆乏燃料组件在不同冷却时间下的放射性活度和中子强度。
(2)高释热率:乏燃料中的裂变产物和中子俘获产物在衰变过程中不断释放热量,冷却5年后,衰变热还可达1kW/tU量级。由于核电站通常距后处理厂很远,运输时间长,因此,运输容器在设计中,热量导出也是关键问题。各层材料之间要有良好的导热性能,某些容器靠外壳上的金属翅片进行散热,也有些湿式容器通过内部充水进行传热。
表1.3乏燃料组件不同冷却时间下的放射性活度
(单个AFA2G型组件,初始235U富集度为3.2%,最大燃耗为38000MWd/tU))
表1.4乏燃料组件不同冷却时间下的中子强度
(3)核临界:乏燃料运输中除了要考虑由辐射、热量引起的安全问题外,还要考虑临界安全问题。乏燃料中含有一定量的易裂变核素(235U、239Pu等)),因此,乏燃料运输容器通常设置有中子吸收层和中子毒物材料(含硼、镉等)),容器设计和运输前的临界安全分析,采取保守的燃料设计参数、阵列参数、燃料单元操作程序、慢化条件和反射条件等进行keff计算,确保乏燃料在运输正常运输条件和可能的运输事故工况条件下都处于次临界状态。
1.1.1.3新燃料
近年来随着国内运行核电站的增加,新燃料组件的运输活动越来越频繁。由于新燃料组件未被辐照,一般放射性水平较低,对运输容器的屏蔽要求相对简单。新燃料组件属于易裂变材料,核临界安全是新燃料运输过程中主要关注的核安全问题。此外,为保证新燃料组件入堆后的反应堆运行安全,还应保持燃料组件在运输过程中的结构完好性。
(1))典型轻水堆新燃料组件的辐射特性
1))α辐射特性:核电厂新燃料组件的UO2芯块,其235U富集度均不大于5%。一般单个组件中金属铀最大含量约为541kg,α总活度为6.72×1010Bq(1.82Ci))。芯块中各种核素的含量在表1.5中列出。陶瓷UO2芯块的辐射特性以α射线为主,并有少量的γ射线和低能X射线。234U对α总活度的贡献始终占据主导地位。天然铀的三种同位素238U、235U、234U发生α衰变后,发射的主要γ射线能量均不超过0.2MeV。
表1.55%235U富集度燃料芯块的同位素组成及其辐射特性
2)γ辐射特性:燃料芯块中铀的各种同位素除辐射α粒子外,还发射少量的γ射线和X射线,其主要γ射线的能量均不超过0.2MeV,各种主要的γ射线的能量分别为:
3)中子辐射特性:燃料芯块中铀的各种同位素还自发裂变还发射出中子。234U的自发裂变中子产额为4.58×10?3n/(s g),235U的自发裂变中子产额为7.7×10?4n/(s g),236U的自发裂变中子产额为5.33×10?3n/(s g)。单个燃料组件中所含金属铀541kg,自发裂变中子发射率为5.85×103n/s,可忽略不计。
(2)核临界风险:由于新燃料组件中的低富集度UO2芯块的辐射水平很低,因此,临界安全是新燃料货包运输过程中最主要的核安全问题。在运输容器设计和运输活动实施前,必须对燃料组件货包进行临界安全分析,计算中需要充分考虑货包内含氢材料影响、燃料棒栅间距变化、货包内水密度发生变化及多个货包堆积等多种因素对反应性的影响,确保装载新燃料的货包在运输正常运输条件下和事故工况运输事故条件下均能保持次临界状态。国家标准《放射性物质安全运输规程》(以下简称GB11806-2004)中采用临界安全指数(CSI)对单个运输工具内允许装载的运输货包件数(N)进行限制(非独家运输使用时CSI限值为50,独家运输使用时CSI限值可放大到100),并且采取货包隔离措施,防止出现临界现象。
(3)新燃料组件结构的完好性:新燃料组件运输中还应注意保证其结构的完好性,需采取缓冲、防震防振等措施,避免因振动、冲击而造成组件损坏,否则入堆后将影响反应堆的安全。因此,在运输中通常需要在新燃料组件货包外表面安装加速度计,并通过给加速度计预先设定一个可耐受的最大阈值,来判断在运输途中货包所受的加速度是否超过该阈值。例如,对于AFA3G燃料组件运输,其纵向的加速度限值为4g,垂直和横向加速度限值为6g。
1.1.1.4六氟化铀
六氟化铀(UF6)是铀矿石浓缩物到最终制造成反应堆用燃料元件的过程中的的一种重要的中间产物。由于我国铀转化、浓缩和元件制造厂位于不同的地址,因此我国UF6运输量较大。UF6在常温下是无色或淡黄色晶体,相对密度为4.68~5.09,熔点为64.5~64.8℃,三相点温度64.1℃,升华温度为56.54℃,加热条件下很容易挥发成气体状态。UF6不但有一定的辐射危害和临界风险,还具有较高的化学毒性。
(1))辐射特性:UF6的辐射危害主要是铀同位素234U、235U、238U产生的α辐射、铀衰变系列的ββ辐射,以及少量的γγ辐射,此外,铀U同位素衰变产生的α粒子还会与UF6中的F发生19F(α,n))22Na核反应,产生一定数量的中子。对UF6的辐射防护应首先要防止将其吸入体内,造成内照射危害。
(2))核临界风险:根据GB11806-2004的相关规定,质量大于0.1kg的UF6属于易裂变材料,在运输过程中需要考虑临界安全。运输容器在设计时,通过对容器的尺寸和装运质量的控制以满足临界安全的要求,根据待运UF6的富集度选用相应规格的运输容器。例如,高浓UF6的运输采用1L容器装运、核电用低浓度UF6(富集度<<5%)采用740L容器装运,天然UF6运输采用3m3容器装运。
(3))化学毒性:UF
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