1926年,由于蒋梦麟公开谴责“三一八”惨案制造者,为奉系军阀和段祺瑞政府所嫉恨,被列入黑名单,无奈中蒋梦麟先是在北京东交民巷六国饭店躲藏3个月,后在友人帮助下离京南下沪、杭暂住避难,并参与第三中山大学的相关筹备工作。从此,他与浙江大学的不解之缘进一步加深。1927年7月,蒋梦麟被委任为第三中山大学即一年后的国立浙江大学校长。在这一岗位上,蒋梦麟卓有成效地开启了浙江大学的良好开端和崭新航程。
首先,明确了办学方向和自身特色。蒋梦麟不仅重视知识与技能的传授,更特别强调科学方法和科学精神的培育。他指出:“我国人多不知科学与人生之关系。口头上只知道说要科学,而头脑内却无科学。我看这是科学体魄已来,而科学精神未来。”蒋梦麟认为:“自19世纪科学发达以来,西洋学术莫不以科学方法为基础,即形而上之学也以科学为利器。至今日一切学问,不能与科学脱离关系;教育学亦然。故今日之教育,科学的教育也。舍科学的方法而言教育,是凿空也,是幻想也。”
其次,慎选师资,广揽人才。蒋梦麟和文理学院院长邵裴子千方百计广揽人才,就是在与亲友的通信中,也请求他们推荐合适人选。经多方努力,仅几年时间,不少国内外一流的学者都来到初建的浙江大学任教,如陈建功、钱宝琮、苏步青、贝时璋、郭任远、张绍忠、梁希、刘大白、袁敦礼、顾毓秀、潘承圻、许璇等,为后来浙江大学的长远发展奠定了良好的师资基础,这在当时国内高等学校中是很引人瞩目的。再次,开辟新校址,建设新校园。第三中山大学最初的校址选在杭州蒲场巷(原浙江高等学堂旧址),地域很显局促。经蒋梦麟努力,当局将原浙江工专的土地拨还第三中山大学,并将工学院附近土山脚下的空地拨归学校。
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