第1章 概 论
1.1 厚大断面球墨铸铁凝固理论研究的重要意义
核燃料、核乏燃料的储存和运输都需要十分安全可靠的专用设备。特别是核乏燃料，由于它的辐射性强、发热量大，除需要运输外，还需要长期储存和后处理，“搞核不能不搞后处理”[1]。因此，为保证储存和运输的安全性，对其容器要求十分严格。早期，这种容器是采用不锈钢铅屏和锻钢来制造的，不锈钢和锻钢制作容器时，必须在内壁灌铅，生产成本高，且铅的熔点低，900℃火烧试验即可使铅熔化。球墨铸铁本身就具有防辐射作用，内壁不需灌铅，并且价格低廉，性能优异，用于制造核乏燃料储运容器备受世界各国的关注[2]。
由于容器铸件属于厚大铸件，铸件本体不宜直接作为试验件进行参数试验，所以模拟试验就成为其研制过程中必不可少的手段。尤其对百吨级容器铸件，重达100t以上，壁厚500mm，如何选择体积小、重量轻而又能代表球墨铸铁容器铸件本身凝固特性的物理模拟试块及模拟技术就成为一个重要课题。
厚大断面球墨铸铁生产的核心问题是如何防止球化衰退，关于球化衰退机理，目前还没有统一的认识。学术界对球化衰退影响因素的研究较多，球化衰退组织的形态学研究进行得比较深入，一般均认为铸件壁厚大、凝固时间长、生铁中微量元素含量高、球化元素残留量低是球化衰退的主要原因，但凝固时间多长球状石墨会衰退、哪些微量元素含量高会引起球化衰退、球化衰退的机理及衰退区碎块状石墨的形成机理尚未形成统一的认识，特别是对球化衰退过程中各种冶金因素（如反球化元素O、S以及球化元素）的行为仍没有统一认识。很早以前，人们就认为O是一种反球化元素，但由于铁水中测氧技术方面存在困难，限制了铸铁结晶过程中对氧行为的研究。因此，弄清O、S特别是溶解在铁水中的氧行为对于认识球化衰退机理是非常重要的。
厚大断面球墨铸铁件由于凝固时间过长，球状石墨畸变和球化衰退严重。因此，研究球化剂的抗球化衰退性能和球化衰退机理，对于选择适合厚大断面球墨铸铁生产用球化剂以及制定厚大断面球墨铸铁件生产工艺具有重要的理论意义和实际应用意义。
大型球墨铸铁容器铸件在普通砂型情况下的凝固时间为24h以上。为了保证铸件不发生石墨畸变或球化衰退，根据文献报道和实际经验，凝固时间必须控制在2h以内，就是使容器铸件的凝固时间由24h缩短到2h，因此必须采用强制冷却措施。在国外有关资料里很多提及了在其百吨级球墨铸铁容器生产中采用强制冷却技术，但由于该技术是生产过程的关键技术之一，属保密和专利技术。我国在百吨级球墨铸铁铸型强制冷却方面还没有突破性的工作，仅在QN-X型核乏容器研制中曾对强制冷却进行了研究，保证了该容器铸件在规定的时间内凝固。通过物理模拟调整工艺参数，优化造型材料和强制冷却介质及参数，从而保证容器铸件凝固过程对满足凝固时间的要求显得尤为重要。
厚大断面球墨铸铁对铁水纯净度要求极高。国外生产厚大断面球墨铸铁一般选用高纯生铁，如瑞典木炭生铁、日本釜石生铁和高炉低硫铁水等，杂质元素质量分数都在0.05%以下。我国生铁中Ti、Sn等杂质元素含量较高，即使严格精选，原铁水中杂质总质量分数也只能不超过0.1%，因而必须对铁水进行脱氧脱硫净化处理。
本书利用物理模拟与计算机模拟相结合的方法研究厚大断面球墨铸铁球化衰退的影响因素、形成机理和防止措施；系统地研究凝固时间、微量元素、球化元素等对球化衰退的影响规律，对衰退区内碎块状石墨的生长机理进行研究，完善球化衰退机理；进而探讨防止球化衰退的工艺措施—强制冷却及铁水净化，研究大型核乏燃料储运容器厚大断面球墨铸铁件生产工艺参数，优化铸造工艺参数、造型材料、冷却介质及参数、铁水净化工艺参数。建立厚大断面球墨铸铁强制冷却理论，完成大型球墨铸铁核乏燃料储运容器铸件的基础研究，具有重大的理论学术意义，并且对满足国内军民核电、核能事业发展的要求具有十分重要的应用意义及经济意义。
1.2 核电及核乏燃料储运容器的国内外发展现状
进入21世纪，由于核电安全技术的快速发展，核电已成为发电成本最低的选择，加之基于燃烧化石能源导致的严重环境污染和气候变暖的现实，许多国家都将核能列入本国中长期能源政策中。截至2007年末，世界各国正在运行中的核电站有435座，核发电量总计392240MWe ，核电站数比2006年增加6座，核发电量再创历史新高。2007年正在运行的核电站数量居世界前三位的国家分别为美国（104座）、法国（59座）、日本（55座）[3， 4]。
我国从20世纪70年代开始筹建核电站，1991年12月15日，我国**座自行设计自主建设的核电站—秦山核电站并网发电成功。秦山核电站的建成使我国具备了独立设计建造小功率核电站的能力，并开始向巴基斯坦援建30万kW的恰希玛核电站。大亚湾核电站是我国内地和香港电力部门合资建造的大型商用核电站，于1994年上半年投入商业营运，整个电站完全按照国际核电站标准管理和运行[5]。2008年，核电占我国电力装机总容量的1.3%，核电年发电量为683.94亿kW？h，占我国总发电量的2%左右[6]。国际原子能机构动力堆信息系统及世界核协会的统计显示，2008年全世界新开工核电站项目14台，其中中国8台；截至2008年底，全世界在建核电机组46台，其中中国12台[7]。截至2019年1月，我国在运核电机组为45台，净装机容量为42976MWe。我国的核反应堆技术研发能力领先世界，依靠先进的核电反应堆设计不断开拓国际市场[8， 9]。
如此飞速发展的核电工业必定要产生大量的核乏燃料，这就给核乏燃料的后处理带来了艰巨的任务。目前，世界上拥有商用后处理厂的国家有法国（2000t/a）、日本（0.7t/a）、俄罗斯（401t/a）、英国（2400t/a），远满足不了核电发展的需要。我国作为未来的核电大国，应加速部署商用后处理厂的建设，努力赶上国际先进水平。核电发展促进了核乏燃料运输业的发展，核乏燃料安全运输研究也成为开发核电的一个重要方面。
为了把核电站的废燃料U235进行再加工以利用剩余的50%核能，以及为了把不能再作核燃料而又有很强放射性的核废料进行储存，必须使用安全可靠的大型储运容器[10， 11]。储运容器早期采用不锈钢铅屏和锻钢来制造，不锈钢和锻钢做容器，材料本身无防辐射作用，必须在内壁灌铅，生产成本高，且铅的熔点低，900℃火烧试验即使铅熔化。为了降低这种容器的成本，1978年，联邦德国首次研制成功球墨铸铁核乏燃料储运容器，由于技术含量高，申请了14项专利[12]。目前，德国已有两种球墨铸铁大型核燃料储运容器，分别是CASTOR型和TN1300型。虽然它们在结构和构造上是不同的，但是两者的本体都采用了同样的材质：联邦德国球墨铸铁（牌号）GGG40？3。根据联邦德国DIN1693标准，球墨铸铁GGG40？3的性能如下：抗拉强度σb≥400N/mm2，屈服强度σ0.2≥250N/mm2，伸长率δ≥18%，在？20℃时3个冲击试样的平均冲击韧性≥14J/cm2，其中最小值≥11J/cm2。采用球墨铸铁GGG40？3是因为它具有优良的吸收射线的能力，而且具有很高的抗拉强度和伸长率。由于在运输和使用期间，核容器要求承受高达几百万次的交变载荷，为了确保安全，德国对CASTOR型容器进行如下试验。
（1）在？40℃进行9m落下试验。
（2）对有人为缺陷（激光切割）的CASTOR型容器做进一步的贯穿试验，重点考察应力**区域。
（3）在900℃下进行长时间的火烧试验。
1983年以来，联邦德国每年平均有40次采用CASTOR型容器运输核乏燃料。1992年6月～1996年5月，德国仅从高温钍堆核电厂往中间储存库就运输了57次核乏燃料，共使用了305个CASTOR型容器。另外，俄罗斯也购买了CASTOR型容器，用于装载核乏燃料组件。之后美国、日本等工业发达国家也相继进行了开发和研制[13， 14]。1995年，美国能源部启动了多用途核乏燃料储运容器系统的开发，即用干法储存取代水池中储存的湿法储存，给干法储存创造了极大的发展空间[15]。1999年5月19日，日本科技厅批准了运输容器的设计[16]。
我国的大亚湾、秦山等核电站及**代核潜艇的核乏燃料已到退役期，目前主要也靠湿法储存，但水池储存能力已无法满足核电迅速发展的需求。为了加快运输的步伐，大亚湾、秦山等核电站已从法国进口了核乏燃料储运容器。秦山一期从法国进口了R-52型核乏燃料储运容器[17， 18]，秦山三期又进口了RY-1A型核乏燃料储运容器，都为铅屏不锈钢容器[19]。目前，国内关于核乏燃料储运容器的研究报道较少，主要集中在对进口容器的稳态热工分析、临界安全分析、屏蔽分析上[20-23]，鲜见对核乏燃料储运容器主体材料制造方法的研究报道。
虽然我国是球墨铸铁生产较早、生产水平较高的国家，有关厚大断面球墨铸铁的研究取得了一些成果，然而对核乏燃料球墨铸铁容器的研究很少。1984年，哈尔滨科学技术大学（现哈尔滨理工大学）、核工业第二研究设计院、齐齐哈尔**机床厂（现齐齐哈尔重型铸造有限责任公司）三家合作开始进行轻型核乏燃料球墨铸铁容器的一系列基础试验，但对大中型球墨铸铁容器的研究尚属空白，其中最关键的是防γ射线辐射的罐体（容器铸件）的铸造。容器铸件是一种技术要求特别高的厚大断面球墨铸铁件，其制造难度非常大，目前只有极少数国家掌握了其制造技术。必须进行一系列基础试验研究，才能确保大型球墨铸铁容器研制和产业化工作的顺利进行。
1.3 厚大断面球墨铸铁件的研究及应用现状
球墨铸铁成本低廉，综合力学性能优良，自1947年研制成功以来发展极为迅速，其产量成为衡量一个国家铸造综合水平的重要标志之一。近20年来，世界球墨铸铁产量以每年3%～5%的速度递增，2004年35个主要铸件生产国的球墨铸铁件总产量达到1870万t。我国1993年球墨铸铁件产量仅为126万t，2003年增长到365万t，2004年增长到560万t，年均增长超过10%。球墨铸铁件产量的快速增长除了与其在汽车零件、铸管等领域大量使用有关外，砂型铸造条件下壁厚超过100mm的厚大断面球墨铸铁件日益广泛应用也是重要的原因。但厚大断面球墨铸铁件热节模数大、凝固时间长，易产生石墨畸变等组织缺陷，导致力学性能尤其是伸长率低，需制定极为严格的生产工艺才有可能获得合格铸件[24， 25]。稳定生产厚大断面球墨铸铁件的能力是衡量铸造企业生产工艺水平和国家铸造技术水平的标准，相关研究长期以来受到国内外研究者重视[26， 27]。
近几十年来，随着重型机械工业特别是核电工业的发展，厚壁、大型球墨铸铁件得到了越来越广泛的应用。典型的厚大断面球墨铸铁件有重型机械的壳体、缸套、曲轴、轧辊和核废料储运容器等。表1-1列出了各国生产厚大断面球墨铸铁件的情况[28]。目前，世界上最重的球墨铸铁件是德国Siempelkamp公司生产的铝合金压力机下栋梁，其**轮廓尺寸为4800mm×2500mm×2000mm、**壁厚达600mm、重190t，其力学性能标准为DIN GGG40。
表1-1 各国生产厚大断面球墨铸铁件情况
德国Thyssen公司已生产出TN1300型厚大断面球墨铸铁核燃料储运容器，其**尺寸为？ 2500mm×5976mm、**壁厚为400mm、重115t。
目前，只有德国得到国际原子能机构的准许，生产验收标准极严格的厚大断面球墨铸铁件—核燃料储运容器。1987年以后，日本电力中央研究所组织6家公司进行了大量的研究工作，首先制作了18t小型容器铸件并进行了全面的解剖分析，然后浇注了33t中型容器铸件并进行了全面的解剖分析，进而浇注了6个120t的大型球墨铸铁核燃料储运容器铸件并进行了比较全面的解剖分析，取得了满意的结果。
我国厚大断面球墨铸铁的研究和生产近年来取得了很大进展[29]。陈冰廷和贾秀梅[30]开发了材质为QT4
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