1869年3月1日清晨，门捷列夫独自在办公室进早餐，他的思路集中在一个悬而未决的问题上：写完《化学原理》碱金属这章之后究竟应该写什么元素才合适呢？按原计划，接下去是碱土金属元素。这样写的依据是什么？这是一个使他备受折磨且尚不能回答的问题。
这时，他脑海中闪现出一条思路：是否可以把不同族的元素在原子量方面的差别当作寻找分类方法的理由，并以此为依据把所有的元素组归纳到一个总系统中去。门捷列夫写道：“……当我在考虑物质时，……总不能避开两个问题：物质有多少和物质是怎样的。就是说，有两个概念，物质的质量和化学性质，……我相信物质质量的永恒性，也相信化学性质的永恒性。因此，自然而然地产生出这样的思想：在元素的质量与化学性质之间一定存在着某种联系。”他就以这个一般原则为指引，具体地考察了当时所知的各种元素，分析了在他以前的各种元素分类方法，经过反复的比较与综合，终于排出了他的第一张周期表（见下页表）。最后，门捷列夫给这张元素表冠以“依据元素的原子量和化学性质相似性的元素体系尝试”的标题。
门捷列夫发现元素周期律的“伟大的一天”，是他在近20年的研究生涯中长期积累所达成的结果。这个结果的产生，不仅有着化学发展历史的广阔背景，而且多少也体现了俄罗斯这一后进国度中化学研究的本土性与特殊性。可以说，正是俄罗斯的化学研究在整个欧洲所处的“边缘性”保证了门捷列夫的研究工作的大胆性，而门捷列夫在俄罗斯国内化学家集团中的“中心性”，又使得他在欧洲学界被视为局外人的工作在本国受到了高度重视俄罗斯的化学家支持并高度评价了门捷列夫的研究，从而使这看似边缘性的研究成果得到了很快的普及和发展。因此可以说，是化学的理论概念与从事研究所处的社会状况的相互吻合，最终导致了门捷列夫的划时代的伟大发现。
随后的十余天，门捷列夫一鼓作气撰写了他的第一篇关于元素周期律假说的论文，题为“元素性质和原子量的相互关系”，及时地把他的发现上升为科学的假说。
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